Doctoral thesis

Spectroscopic, time-resolved, and Stark effect studies of alkali atoms and exciplexes in solid ⁴He

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    26.11.2007

X, 111 S.

Thèse de doctorat: Université de Fribourg, 2007

English German This thesis work was carried out in the atomic physics group of the Physics Department of the University of Fribourg. The thesis is divided into two main parts, and contains in total six original research papers. The first part deals with purely optical studies of Cs and Rb atoms and their exciplex molecules and clusters implanted in solid 4He crystals. The second part is an experimental and theoretical study of the Stark effect in the ground state of Cs atoms implanted in the bcc phase of solid 4He. We have used-the well known technique of laser ablation implantation of defect atoms into solid 4He. During the ablation process not only atoms but also charged particles, molecules, and metallic clusters are ablated and become trapped in the He crystal. The doped part of the crystal, which we call an "iceberg", has a cylindrical shape and an extension of a few centimeters in the vertical direction. An interesting phenomenon occurs during the melting of the crystal in that the iceberg stays solid even when the surrounding He is already liquid. We have studied the absorption spectrum of the iceberg and performed interferometric measurements of its structure to learn about its index of refraction. From those measurements we infer that the He density in the iceberg lies between the densities of liquid and bcc solid He. We speculate that the iceberg is held together by ions and electrons. The ions form so-called snowballs, whereas the electrons form cavities (electron bubbles) due to the Pauli repulsion; it seems to be energetically favorable that the ions and electrons do not recombine and build an amorphous or crystalline ionic structure. (Paper I) The spectral shift of atomic absorption and emission lines due to the interaction of the alkalis with the He matrix has been studied extensively in the past and many features could be explained by the so-called bubble model. However that model could not explain the sudden jumps of the absorption and emission wavelengths at the liquid-solid phase transition. In this work we have extended the model by including an additional force in the solid phase to account for the elastic properties of the crystal. The extended model also accounts for the spectral shift due to an electromagnetic cavity, an effect not considered in earlier models. The cavity effect is a manifestation of the interaction of the atomic dipole with its own mirror images in the surrounding dielectric. Extensive measurements of the pressure shift of atomic absorption and emission lines are compared with our model calculations. (Paper II) The reflected field of the atomic dipole (cavity effect) leads not only to a frequency shift of the emitted light, but also to changes in the radiative lifetime of the excited state. In this work we carried out lifetime measurements of the Cs 6P1/2 state in bcc and hcp solid 4He and studied their pressure dependence. The values in bcc coincide with previous measurements performed by another group in the liquid phase. The lifetimes are compared to our theoretical predictions from the extended bubble model. The smaller lifetime in liquid and bcc solid 4He compared to the free atomic value is well reproduced by the model only if the cavity effect is taken into account. The pressure independence of the lifetime in superfluid and bcc solid 4He can be explained by the model and is due to the compensation of two effects: the reduction of the transition dipole matrix elements with increasing helium pressure and the increase of the frequency of the emitted light. An additional nonradiative decay channel opens in the hcp phase and leads to a sudden jump of the lifetime at the bcc-hcp phase transition. The additional decay channel had been studied before in our group and consists in the formation of Cs*Hen (n = 2; n = 6 ¡ 7) exciplexes. (Paper III) Exciplexes, i.e., bound states between an excited alkali atom and one or several He atom(s), are interesting objects in themselves. In this thesis the previous Cs exciplex studies were extended to the Rb system. The smaller fine-structure splitting of Rb compared to Cs changes the exciplex formation probability. The pressure dependent quenching of the Rb D1 emission in superfluid He was explained before as being due to exciplex formation. With Cs, no exciplex formation could be observed in superfluid and in bcc solid He following D1 excitation (excitation to the 6P1/2 state), confirmed by our lifetime measurements of the Cs 6P1=2 state. Our experiments on Rb atoms in bcc and hcp solid 4He have shown that the strongest decay channel of Rb atoms excited to the 5P1/2 and 5P3/2 states is the formation of a Rb*He6 exciplex. Weak emission from the two linear Rb*He1 and Rb*He2 exciplexes was also observed. The theoretical model developed for the Cs exciplexes has been applied with success to the Rb-exciplex system and has allowed us to identify all of the observed emission lines. During these experiments we have also observed for the first time a faint emission from the Rb D1 and D2 atomic lines in solid 4He. (Paper IV) Part two of the thesis studies the effect of a static electric field on the properties of the Cs ground state. The quadratic Stark effect leads to a global shift, quadratic in the applied electric field strength, of the magnetic sublevels in the Cs ground state and can be parameterized by a scalar polarizability α0. There is however a tiny contribution α 2(3) (tensor polarizability) to the scalar polarizability (α 2(3) ~ 10-7 α0) which lifts the Zeeman degeneracy of the hyper_ne sublevels. In this work we report experimental details of the Stark effect measurements on Cs atoms implanted in the bcc phase of solid 4He. Optically detected magnetic resonance (ODMR) was used to detect tiny shifts of the magnetic sublevels in the Cs ground state due to the applied static electric field. The experimental value for the tensor polarizability α 2(3) of the Cs ground state in bcc solid 4He differs from the free atomic value by 10%. (Paper V) The extended bubble model was used to calculate the wavefunctions and energy levels of the Cs atom in the bubble. These quantities were then used to evaluate numerically the perturbation expansion to calculate the influence of the He matrix on the tensor polarizability. We show that the theoretical value is in good agreement with the experimental data. An extensive theoretical paper treats also the free atom for which the Schrödinger equation with a scaled Thomas-Fermi model potential was solved to calculate the wavefunctions of the free Cs atom up to principal quantum numbers n=200. These wavefunctions were used, as for the case in the bubble, to calculate the tensor polarizability. We showed by explicit calculation of continuum wavefunctions, that their influence can be neglected. We conclude that theoretical and experimental values of the tensor polarizability α 2(3) are in good agreement for the free Cs atom and also for the Cs atom in bcc solid 4He. The third order perturbation theory used to calculate α 2(3) (developed by my former colleague S. Ulzega and myself and presented in the Ph. D. thesis of S. Ulzega and in this work) could bridge the 40-year old gap between theory and experiment for the value of α 2(3) in the free atom. (Paper VI) Die vorliegende Arbeit wurde in der Atomphysik Gruppe des Departements für Physik der Universität Freiburg verfasst. Die Arbeit ist in zwei Hauptteile gegliedert, welche insgesamt 6 wissenschaftliche Publikationen enthalten. Im ersten Teil werden optische Untersuchungen an Cs und Rb Atomen sowie deren Exciplex-Molekülen und Clustern in festen 4He Matrizen präsentiert. Der zweite Teil stellt experimentelle und theoretische Untersuchungen des Stark-Effektes im Grundzustand von Cs Atomen in der bcc Phase von festem 4He vor. Wir haben die bekannte Technik der Laserablation benutzt um Fremdatome in einen Helium-Kristall einzup_anzen. Während der Ablation werden nicht nur Atome, sondern auch geladene Teilchen, Moleküle und metallische Cluster abgelöst und anschliessend im Heliumkristall gefangen. Der Teil des Kristall, der diese Verunreinigungen enthält, nennen wir "Eisberg" auf Grund seiner Form. Er ist zylindrisch und ist ein paar Zentimeter in vertikaler Richtung ausgedehnt. Eine interessante Eigenschaft dieses Eisberges ist, dass er fest bleibt wenn das ihn umgebende Helium bereits flüssig ist. Wir haben Absorptionsspektren und interferometrische Untersuchungen an diesem Eisberg durchgeführt. Aus diesen Messungen können wir schliessen, dass die Heliumdichte im Eisberg zwischen der Dichte von flüssigem und festem Helium in der bcc Phase liegt. Wir spekulieren, dass der Eisberg durch Ionen und Elektronen zusammengehalten wird. Die Ionen bilden so genannte Schneebälle, während die Elektronen, auf Grund der Pauli-Abstossung Blasen (Elektronenblasen) bilden. Energetisch scheint es vorteilhaft zu sein, wenn die Ionen und Elektronen nicht rekombinieren und somit eine amorphe (oder kristalline) ionische Struktur bilden. (Publikation I) Die spektrale Verschiebung von atomaren Absorptions- und Emissionslinien auf Grund der Wechselwirkung der Alkali-Atome mit der Helium Matrix ist in der Vergangenheit ausführlich untersucht worden und viele Beobachtungen konnten mit Hilfe des so genannten Blasenmodells erklärt werden. Dieses Modell kann jedoch die Sprünge der Absorptions- und Emissionswellenlänge an der Phasengrenze von flüssigem zu festem Helium nicht erklären. In dieser Arbeit wurde das Modell erweitert, in dem eine zusätzliche Kraft für die feste Phase eingeführt wurde, die die elastischen Eigenschaften des Kristalls berücksichtigt. Das erweiterte Modell beinhaltet auch eine zusätzliche spektrale Verschiebung der Linien, ein Effekt, der durch die Blase, in der sich die Alkali-Atome befinden, entsteht (Blaseneffekt). Hierbei wechselwirken die atomaren Dipole der angeregten Atome mit ihren eigenen Spiegelbildern, welche durch die dielektrischen Blasen erzeugt werden. Ausführliche Messungen der Druckverschiebung von atomaren Absorptions- und Emissionslinien wurden erfolgreich mit unseren Modellrechnungen verglichen. (Publikation II) Das reflektierte elektromagnetische Feld des atomaren Dipols bewirkt nicht nur eine Frequenzverschiebung (Blaseneffekt), sondern führt auch zu einer veränderten radiativen Lebensdauer des angeregten Zustandes der Atome. Wir haben während dieser Arbeit Lebensdauer-Messungen des Cs 6P1/2 Zustandes in der bcc und hcp Phase von festem Helium durchgeführt und haben die Druckabhängigkeit dieser Lebensdauer untersucht. Die Werte, die in der bcc Phase gemessen wurden, stimmen mit früheren Messungen in der flüssigen Phase von einer anderen Forschungsgruppe überein. Die Lebensdauern werden mit den theoretischen Vorhersagen des erweiterten Blasenmodells verglichen. Die kürzere Lebensdauer in flüssigem und festem (bcc) Helium werden durch die Modellrechnungen gut wiedergeben, wenn man den Blaseneffekt berücksichtigt. Die druckunabhängige Lebensdauer in der flüssigen und der bcc Phase kann mit dem Modell erklärt werden und beruht auf der Kompensation zweier Effekte: das Dipol Matrixelement nimmt mit zunehmendem Druck ab, währen die Frequenz des abgestrahlten Lichtes zunimmt. In der hcp Phase des festen Heliums existiert ein zusätzlicher nichtstrahlender Zerfallskanal, der zu einem Sprung der Lebensdauer an der bcc-hcp Phasengrenze führt. Dieser zusätzliche Zerfallskanal wurde bereits früher in unserer Forschungsgruppe untersucht und besteht in der Bildung von Cs*Hen (n=2, n = 6 - 7) Exciplex-Molekülen. (Publikation III) Exciplexe, d.h. gebundene Zustände zwischen einem angeregten Alkali-Atom und einem oder mehreren Helium Atomen, sind interessante Objekte. In dieser Arbeit wurden die früheren Untersuchungen der Cs-Exciplexe auf das Rubidium System ausgedehnt. Rb hat im Vergleich mit Cs eine kleinere Feinstrukturkonstante, weshalb die Wahrscheinlichkeit zur Exciplexbildung verändert wird. Die druckabhängige Dämpfung der Rb D1 Emission in superfluidem Helium wurde schon früher durch die Bildung von Exciplexen erklärt. Bei Cs hingegen konnte keine Exciplexbildung in superfluidem und festem (bcc) Helium nachgewiesen werden, bei Anregung der Atome auf der D1 Linie (Anregung des 6P1/2 Zustandes). Dies wurde auch durch unsere Lebensdauermessungen des 6P1/2 Zustandes bestätigt. Unsere Experimente mit Rb Atomen, die in der bcc und der hcp Phase von 4He eingebunden sind, haben gezeigt, dass der stärkste Zerfallskanal der angeregten Rb Atome (Anregung des 5P1/2 oder 5P3/2 Zustandes) die Bildung von Rb*He6 Exciplexen ist. Ein schwaches Fluoreszenzsignal wurde auch von den beiden linearen Exciplexen Rb*He1 und Rb*He2 beobachtet. Das theoretische Modell, dass für die Cs Exciplexe entwickelt wurde, wurde erfolgreich auf das Rb-Exciplex System angewandt und hat uns erlaubt, alle beobachteten Emissionslinien zu identifizieren. Während dieser Messungen haben wir auch zum ersten Mal eine schwache Emission der atomaren Rb D1 und D2 Linien in festem 4He beobachtet. (Publikation IV) Der zweite Hauptteil dieser Doktorarbeit untersucht den Einfluss eines statischen elektrischen Feldes auf die Eigenschaften des Cs Grundzustandes. Der quadratische Stark-Effekt (quadratisch in der angelegten elektrischen Feldstärke) führt zu einer globalen Verschiebung der magnetischen Unterzustände im Cs Grundzustand. Dieser Effekt kann durch eine skalare Polarisierbarkeit α 0 parametrisiert werden. Es existiert aber ein winziger Beitrag α 2(3) (genannt Tensorpolarisierbarkeit) zur skalaren Polarisierbarkeit (α 2(3) ~ 10-7 α 0), der die Zeeman Entartung der Hyperfein-Unterzustände aufhebt. Wir präsentieren in dieser Arbeit experimentelle Details der Stark-Effekt Messungen, die an Cs Atomen in der bcc Phase von festem 4He durchgeführt wurden. Wir haben optisch detektierte Magnetresonanz benutzt, um diese kleinen Verschiebungen der magnetischen Unterzustände, bewirkt durch das angelegte statische elektrische Feld im Cs Grundzustand zu messen. Der experimentelle Wert der Tensorpolarisierbarkeit α 2(3) des Grundzustandes für Cs Atome in bcc festem 4He weicht um etwa 10% vom Wert im freien Atom ab. (Publikation V) Das erweiterte Blasenmodell wurde benutzt um Wellenfunktionen und Energieniveaus der Cs Atome in der atomaren Blase zu berechnen. Diese Grössen wurden für die numerische Auswertung der Störungsrechnung in dritter Ordnung benutzt, um den Einfluss der He Matrix auf die Tensorpolarisierbarkeit zu berechnen. Wir zeigen, dass der theoretische Wert gute Übereinstimmung mit dem experimentellen Wert zeigt. Die ausführliche theoretische Publikation behandelt auch das freie Atom, für welches ein skaliertes Thomas-Fermi Potential benutzt wurde, um die Wellenfunktionen des freien Cs Atoms bis zur Hauptquantenzahl n=200 zu berechnen. Diese Wellenfunktionen wurden, wie für die Rechnung in der Blase, benutzt, um die Tensorpolarisierbarkeit zu berechnen. Wir haben durch explizite Berechnung von Kontinuumswellenfunktionen gezeigt, dass deren Einfluss vernachlässigbar klein ist. Wir schliessen mit der Aussage, dass theoretische und experimentelle Werte der Tensorpolarisierbarkeit α 2(3) für das freie Cs Atom wie auch für das Cs Atom im bcc festen 4He in guter Übereinstimmung sind. Die Störungsrechnung dritter Ordnung, die zur Berechnung von α 2(3) benutzt wurde (entwickelt von meinem früheren Kollegen S. Ulzega und mir selbst und vorgestellt in der Doktorarbeit von S. Ulzega und in dieser Arbeit), konnte somit das Rätsel um die 40 Jahre bestehende Diskrepanz zwischen theoretischem und experimentellem Wert für α 2(3)im freien Atom erfolgreich lösen. (Publikation VI)
Faculty
Faculté des sciences
Department
Département de Physique
Language
  • English
Classification
Physics
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  • Enthält versch. Sonderdr
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